Trong thời gian làm Phó Giáo sư Xã hội học từ năm 1941 đến năm 1945 tại Đại học Maryland, College Park, nhận thức và sự tham gia của Mills vào chính trị Mỹ ngày càng tăng. Trong Thế chiến thứ hai, Mills kết thân với các nhà sử học Richard Hofstadter, Frank Freidel và Ken Stampp. Bốn viện sĩ đã hợp tác trong nhiều chủ đề, và do đó, mỗi người viết về nhiều vấn đề đương đại xung quanh cuộc chiến và cách nó ảnh hưởng đến xã hội Mỹ.[28]

Vào giữa những năm 1940 khi ông vẫn còn ở Maryland, Mills bắt đầu đóng góp "xã hội học báo chí" và các ý kiến cho các tạp chí trí thức như The New Republic, The New Leader và Politics, tạp chí được thành lập bởi người bạn của ông là Dwight Macdonald năm 1944.[29] [30]

Năm 1945, Mills chuyển đến New York sau khi đảm bảo vị trí liên kết nghiên cứu tại Cục Nghiên cứu Xã hội Ứng dụng của Đại học Columbia. Anh ly thân với Freya bằng động thái này, và cặp đôi ly hôn vào năm 1947.[31]

Mills được bổ nhiệm làm Trợ lý Giáo sư tại khoa xã hội học của Đại học vào năm 1946.[31] Mills nhận được khoản trợ cấp 2.500 đô la từ Quỹ Guggenheim vào tháng 4 năm 1945 để tài trợ cho nghiên cứu của mình vào năm 1946. Trong thời gian đó, ông đã viết White Collar, cuối cùng được xuất bản trong Năm 1951.[32]

Năm 1946, Mills xuất bản Từ Max Weber: Các bài luận trong xã hội học, bản dịch các bài luận của Weber đồng tác giả với Hans Gerth.[28] Năm 1953, hai người xuất bản tác phẩm thứ hai, Đặc điểm và Cơ cấu xã hội: Tâm lý của các thể chế xã hội.[33]

Năm 1947, Mills kết hôn với người vợ thứ hai, Ruth Harper, một nhà thống kê tại Cục Nghiên cứu Xã hội Ứng dụng. Cô đã làm việc với Mills trên New Men of Power (1948), White Collar (1951) và The Power Elite (1956). Năm 1949, Mills và Harper đến Chicago để Mills có thể làm giáo sư thỉnh giảng tại Đại học Chicago. Mills trở lại giảng dạy tại Đại học Columbia sau một học kỳ tại Đại học Chicago và được thăng chức Phó Giáo sư Xã hội học vào ngày 1 tháng 7 năm 1950. Con gái của họ, Kathryn, sinh ngày 14 tháng 7 năm 1955.

Mills được thăng chức Giáo sư Xã hội học tại Columbia vào ngày 1 tháng 7 năm 1956. Từ năm 1956 đến năm 1957, gia đình chuyển đến Copenhagen, nơi Mills làm giảng viên Fulbright tại Đại học Copenhagen. Mills và Harper ly thân vào tháng 12 năm 1957, khi Mills trở về từ Copenhagen một mình. Họ ly dị vào năm 1959.[17]